Kauno pavieto vėliavininkas, Plytninkų dvaro savininkas Tadas Orvidas Vilūnų kaime 1810 m. iš lauko akmenų pastatė mūrinę koplyčią su mažu barokiniu aštuoniakampiu bokšteliu – savo šeimos mirusiems laidoti apačioje ir pamaldoms laikyti – viršuje. Koplyčia buvo pastatyta ant kapų, kurie vėliau buvo iškelti į atskirą vietą, į rytus nuo bažnyčios sklypo. Pirminė pastato konfigūracija buvusi stačiakampė (9,45x7,38 m), pagrindinis fasadas orientuotas į vakarus. Tadas Orvidas koplyčią pavedė valdyti unitams, nors pats buvo katalikas.

1813 m. birželio 29 d. ji buvo pašventinta Ivano Vasilevskio ir priskirta Merkinės unitų parapijos filija. 1814 m. spalį užrašė jai aprūpinimą – po 2,5 margo šienaujamos ir ariamos žemės, taip pat kasmet po 300 lenkiškų auksinų šventiko išlaikymui. 1815 m. dvarininko T. Orvydo prašymu unitų vadovybė koplyčią pavertė parapine cerkve. 1816 m. jai buvo priskirtas unitų šventikas Josifas Arenas, kuris laikyti pamaldų atvykdavo iš Merkinės unitų cerkvės. 1819 m. cerkvei priklausė netoli jos gyvenę 24 (18 vyrų ir 6 moterys), 1823 m. – 33 parapijiečiai (26 vyrai ir 7 moterys). Visame Kauno paviete tai buvo vienintelė unitų cerkvė, todėl joje atvykdavo unitai ir iš tolimesnių vietovių – Purvininkų, Jiezno, Būdos kaimo prie Kauno, Balandiškių kaimo prie Vievio. Pažymima, kad artimiausios unitų cerkvės tuo metu buvo Merkinėje ir Vilniuje.

Į pamaldas žmonės atplaudavo Nemunu – plaustais ir laivais. Kasmet per Šv. Apaštalų Petro ir Povilo šventę Vilūnų cerkvėje susirinkdavo daug žmonių. Unitų cerkvės atsiradimas supykdė Kruonio stačiatikių Šv. Trejybės cerkvės šventiką Piotrą Mironovičių, kuris 1818 m. Minsko arkivyskupui Anatolijui parašė pranešimą. Jame buvo rašoma, kad per 1 varstą nuo Vilūnų unitų cerkvės nutolusio Kriaučiškių kaimo rusai stačiatikiai ima nusigręžti nuo savosios Kruonio cerkvės ir lankosi unitų cerkvėje, o mirusieji Kriaučiškių gyventojai laidojami ne Kruonio stačiatikių kapinėse, o prie Vilūnų cerkvės. Arkivyskupo nuomone, Vilūnų unitų cerkvė buvo skirta Kruonio stačiatikių parapijiečių nuviliojimui nuo savojo tikėjimo.

1839 m. unija buvo panaikinta, o unitų cerkvės buvo paverstos stačiatikių maldos namais. Yra minima, kad Vilūnų cerkvė tais metais buvo paversta katalikų bažnyčia, kurią po 1863 m. sukilimo carinė valdžia apie 1865 m. pavertė stačiatikių cerkve. Apie 1910 m. iš šventoriaus akmenų stačiatikiai prie cerkvės pristatė presbiteriją iš rytų pusės ir prieangį iš vakarų. 1915 m., prieš ateinant vokiečiams, vietiniai stačiatikiai su savo dvasininku išbėgo į Rusijos gilumą. 1918 m. sausio 28 d. 53 vietos gyventojai (iš kurių tik 4 mokėjo patys pasirašyti) surašė prašymą Vilniaus vyskupijos valdytojui, kad jis pasirūpintų koplyčios su jai priklausančia žeme bei trobesiais perdavimu katalikams. 1919 m. vasario 1 d., dalyvaujant didelei miniai žmonių, Kalvių parapijos klebonas Ignotas Kazakevičius pašventino Vilūnų koplyčią.

1919 m. liepos 12 d. sušauktame Vilūnų kaimo gyventojų susirinkime, kuriame dalyvavo 60 asmenų, buvo išrinktas komitetas, turėjęs rūpintis naujos, Vilūnų, parapijos įkūrimo reikalais. Jo pirmininkas išrinktas Kazimieras Ovčininkas, pirmininko pavaduotojas – Simanas Padriezas, raštvedys – K. Stankevičius. Kandidatais išrinkti Vladas Lisauckas ir Boleslovas Stankevičius. Visi išrinkti vienbalsiai.

1923 m. grižęs iš Rusijos kun. Juozapas Pužickis paskiriamas Vilūnų koplyčios rektoriumi, kad sudarytų sąlygas parapijos įkūrimui. Jo rūpesčiu 1924 m. Lietuvos valdžia bažnyčiai grąžino žemę.

1926 m. gruodžio 17 d. Kaišiadorių vyskupas Juozapas Kukta savo dekretu prie Vilūnų bažnyčios įkūrė su visomis teisėmis Vilūnų parapiją šv. Petro ir Povilo titulu. Pirmuoju parapijos klebonu paskiriamas jos kūrėjas kun. Juozapas Pužickis. Jis 1923–1924 m. pastatė kleboniją ir savo lėšomis iš Vilūnų kaimavietės parvežė ir pastatė senus bažnytinius trobesius: kluoną, tvartą ir svirną. Kunigas plytų mūru paaukštino presbiterijos (pastatytos stačiatikių apie 1910 m.) sienas. Jis taip pat apie 1925 m. iš pietų pusės pristatė medinį priestatą – zakristiją. 1926 m. Vilūnų bažnyčia buvo pašventinta ir pradėjo veikti. 1932 m. atvyko antrasis Vilūnų klebonas kun. Jonas Matuliauskas. Šis klebonas išdekoravo bažnyčios vidų, 1933 m. betono mūru paaukštino bažnyčios prieangį, nutinkavo ir nudažė vidines sienas (1936 m.), parapijos namui nupirko pastatą.

1939 m. trečiuoju Vilūnų klebonu skiriamas kun. Jonas Kazlauskas. Šis klebonas suremontavo kleboniją, iš lauko apkaldamas toliumi ir lentomis, o iš vidaus ištinkavo visas sienas. Dviejuose kambariuose įdėjo pakalamas lubas. 1941 m. atvyko ketvirtasis Vilūnų klebonas kun. Petras Valatka. Šis klebonas bažnyčioje įdėjo naujas medines grindis (anksčiau buvo cementinės). Ruošėsi statyti naujus tvartus, tam tikslui buvo pagaminęs ir suvežęs 90 kietmetrių miško medžiagos, kuri, jam išvykus, buvo panaudota kitiems tikslams.

1956 m. lapkričio 1d. atvyko vienuoliktasis Vilūnų parapijos klebonas kun. Ignas Milašius. Šis klebonas perstatė tvartą, uždengė stogus svirnui, kluonui, klebonijai, iškasė naują šulinį, padarė tiltelį ir kapines. Pastatė laikiną varpinę, 1960 m. iš akmenų pastatė zakristiją (prieš tai nugriovęs medinę), o iš kitos pusės – dar vieną tokį pat priestatą. Sprendimas dėl Vilūnų bažnyčios perstatymo buvo priimtas Vilūnų parapijos katalikų komitete 1957 m. gruodžio 8 dieną.

Dar prieš tai, 1957 m. vasario 1 d. kun. Ignas Milašius Kurijai Kaune raportavo, kad bažnyčios remontas darytas jau seniai, todėl bažnyčios stovis buvo nekoks: 1) šešiose vietose nuo stogo iki pamatų suskilusios sienos; 2) medinė zakristija supuvusi, kiaurais pamatais; 3)virš vargonų nėra lubų; 4) nėra varpinės, varpas pakabintas medyje; 5) bažnyčia parapijai per maža. Prašė Vilūnų bažnyčiai leisti padaryti remontą: sutvirtinti sienas, išmūryti iš silikatinių plytų dvi zakristijas, ir, jei sąlygos leistų, praplėsti bei pratęsti prieangį, ant jo pastatyti neaukštą bokštą, kuriame būtų galima pakabinti varpą.

1958 m. buvo parengta restauracijos-rekonstrukcijos projektinė užduotis. Pagal šį projektą, buvo planuota padaryti nemažai pakeitimų. Prie pastato pagrindinės dalies prišlieti priestatai iš vakarų galo ir pietų šono, kaip neatitinkantys bendros architektūrinės pastato išvaizdos, turėjo būti nugriauti, o vietoje jų suprojektuoti nauji priestatai, priderinti prie pastato išvaizdos.

Projektu numatyta bokštelį, buvusį ant suskilusios sienos, perkelti ant naujai pristatomos dalies frontono, išlaikant jo pirminę išvaizdą. Šoniniai priestatai turėjo būti simetriškai statomi iš abiejų pusių, jų aukštį suvienodinant su jau esamo pastato aukščiu.

Tokiu būdu Vilūnų bažnyčia jau pastebimai ėmė skirtis nuo 1810 m. pastatytos stačiakampio plano koplyčios – ji buvo jau su vėlesniais laikais (apie 1905–1960) pristatytais keturiais priestatais – prieangiu, presbiterija, zakristija ir sandėliu-koplyčia. Nuo 1961 m. iki 1964 m. Vilūnų parapinėje bažnyčioje klebono pareigas ėjo kun. Jonas Žižliauskas. Jis pabaigė dar kun. Igno Milašiaus pradėtą bažnyčios remontą, elektrifikavo klebono butą špitolėje (elektrifikuoti bažnyčią valdžia neleido). Ant sienų buvo nupiešti „altoriai“.